香港城大院士团队Nature子刊：复合相金刚石，达到极限！

香港城市大学吕坚院士团队研发了含sp2-sp3复合相的金刚石，这种金刚石合成的CPD表现出负温度系数，在宽温范围内有卓越拟合度，并达到1mK测温极限。CPD低磁场敏感、热稳定性高，可制成直径1微米的探针，是下一代低温传感器的理想选择。该成果对低温物理研究有重大意义，有助于量子计算、模拟等技术从研究向应用转变，并发表于《Nature Communications》。

CPD的结构表征

CPD实质上源于金刚石的石墨化转变。合成的CPD结构独特，与传统石墨化金刚石截然不同。如图1a所示，HRTEM图像清晰展现了金刚石基体中均匀嵌入的岛状非晶碳与石墨片段。这些非晶碳和石墨片段共同构成了sp²杂化碳相，而金刚石基体则呈现出0.206纳米的原子间距。此复合相结构通过多种表征手段得以验证。特别地，非晶碳区平均尺寸为3.55纳米（体积分数26%），其原子间距约为0.338–0.357纳米；而石墨片段区尺寸为3.01纳米（体积分数17%），其原子间距为0.338纳米。

图1. HRTEM 图像以及相应的 FFT 和 SAED 图像显示了纳米复合相结构的纳米结构特征。

金刚石向石墨的转化过程颇具争议，它首先沿[_112]晶轴方向直接转变为矩形的{0002}石墨面，随后朝向<1010>晶轴转变为指纹状结构（图1b），整个转变可简化为d{111}→g{0002}。这一转变过程与石墨向金刚石的转变类似。低放大HRTEM图像表明，在至少2微米区域内，纳米复合相结构呈现可重复的间断周期分布。相变过程中还产生了均匀的交替张力和压缩应力场，这些结构和应力场可能是增强金刚石高温氧化抗性的关键。

CPD的电导率和温度系数

CPD的电导率是其作为热敏电阻或温度传感器应用的核心。高电导率确保低温下传感器性能，同时减少自热。CPD室温下电导率达1.2 S·cm-1，媲美掺杂金刚石，源于sp2杂化的无定形碳和石墨碎片在金刚石基体中的均匀分布，这些具有离域π电子系统的碳增强了电子传输。此外，无定形碳和石墨碎片在sp3碳相中的随机均匀分布，通过形成渗滤路径和导电网络，进一步提升了电导率。

图2. CPD的温度传感特性表现。

随着温度从400 K降至10 K，合成的CPD电阻几乎线性增长，并在10 K以下显著上升。CPD在接近绝对零度时性能稳定，其理论校准精度在3至400 K范围内高达8 mK，残差主要在±0.008 arb内。特别地，在<10 K的低温下，CPD实现了1 mK的温度测量分辨率，这远超现有低温传感器的水平。例如，CPD在2 mK和1 mK下的电阻分别为16.36614 Ω和16.36652 Ω，这一差异显著超过邻近温度区间的电阻变化。此外，研究人员已成功合成多种尺度的CPD，包括微米级探针（Ø=1 µm）、毫米级块状CPD以及3D打印的复杂结构。这些不同尺度的CPD拓展了其应用范围，显著增强了其潜在价值。

CPD磁阻

低温测量受到磁场的存在的极大限制。在 >14 K 的温度条件下，CPD 对磁场变化几乎不敏感（图 3a）。即使在<14 K 时，CPD 的磁阻变化仍然相对较小。在2 K的温度和9 T的强磁场下，CPD的电阻变化率仅为~3%。CPD对磁场的不敏感性在核磁共振等应用中具有重要意义。

图3. CPD 温度传感特性的表现。

总结

研究人员通过简单的方法成功合成了具有卓越电性能和热稳定性的CPD。CPD展示了其作为温度传感材料在极端环境下的性能和稳定性。CPD的最低温度测量极限达到1 mK，可以为低温物理和量子物理的进步做出贡献。此外，复合相结构对金刚石性能也有很大影响。这种纳米级晶体重构使得金刚石从超硬材料转变为功能材料。CPD的成功合成将为金刚石在精密测量、量子计算、医疗设备和空间技术中的应用开辟新的途径。

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